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超臨界CO2反應(yīng)釜

更新時(shí)間:2024-05-15點(diǎn)擊次數(shù):

關(guān)于超臨界CO2氧化金屬銅及CO2電還原非晶納米金屬催化劑反應(yīng)釜,納小型連接器接插件真空電鍍技術(shù),由可視電極高壓反應(yīng)釜,二氧化碳液化系統(tǒng),產(chǎn)品收集系統(tǒng)組成。

非晶態(tài)(長(zhǎng)程無(wú)序結(jié)構(gòu))納米金屬催化劑因其表現(xiàn)出吸引人的物理和催化特性而受到廣泛的關(guān)注。與晶體材料相比,非晶態(tài)結(jié)構(gòu)具有不同的原子排列和豐富的低配位原子,可以降低反應(yīng)的能壘,增強(qiáng)中間體的吸附,并且可以打破固有的線性比例關(guān)系。然而,傳統(tǒng)的非晶態(tài)金屬制備方法(復(fù)合爆炸焊接、機(jī)械合金化和電弧熔煉純金屬等)往往涉及高溫,從而導(dǎo)致金屬顆粒粒徑變大,缺陷減少,大大降低了反應(yīng)的活性位點(diǎn)。近年來(lái),一些非晶態(tài)金屬催化劑已經(jīng)可以通過(guò)一步合成法制備。然而這些制備方法往往涉及到過(guò)快或過(guò)慢的反應(yīng)速率,導(dǎo)致無(wú)法精確控制成核和生長(zhǎng)。

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非晶納米金屬催化劑通常表現(xiàn)出較高的催化性能,并且可以打破本征線性比例關(guān)系。然而,精確控制合成具有特定尺寸和形態(tài)的非晶納米金屬催化劑, Cu(0) 可以被超臨界 CO2 氧化成非晶 CuxO 物種。通過(guò)超臨界 CO2 處理和電還原,來(lái)制備具有非晶殼層 Cu 納米粒子的方法。該方法的獨(dú)特之處在于,可以很容易地控制具有非晶殼層的顆粒尺寸。這是因?yàn)樗鼈兊某叽缛Q于原始晶體銅納米顆粒的尺寸。此外,非晶殼層的厚度可以通過(guò) CO2 壓力和/或處理時(shí)間來(lái)控制。所獲得的非晶銅殼層表現(xiàn)出高的C2+產(chǎn)物選擇性,法拉第效率為84%,電流密度為320 mA cm-2。此外,C2+含氧化合物的FE最高可達(dá)65.3%,這遠(yuǎn)優(yōu)于結(jié)晶Cu催化劑。

通過(guò)超臨界CO2氧化和電還原相結(jié)合的方法制備了具有非晶態(tài)Cu殼的納米顆粒催化劑。

非晶態(tài)Cu殼可以顯著提高C2+含氧化合物的活性和選擇性,在320 mA cm-2的電流密度下,C2+含氧化合物的FE為65.3%,這與結(jié)晶Cu的催化效果明顯不同 。

過(guò)超臨界CO2和電還原組合方法制備出具有非晶態(tài)層的Cu納米顆粒。該方法的獨(dú)特之處在于可以很容易地控制非晶態(tài)殼的尺寸,因?yàn)樗鼈兊某叽缛Q于原始晶體納米顆粒的尺寸。非晶態(tài)Cu催化劑在CO2RR電催化反應(yīng)中對(duì)C2+產(chǎn)物表現(xiàn)出高選擇性。通用的非晶態(tài)金屬催化劑制備策略,同時(shí)也為一系列能源應(yīng)用開發(fā)高效電催化劑提供新的方向。

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超臨界 (SC) CO2 已被用于控制特殊材料的形成。通過(guò)調(diào)節(jié) CO2 壓力可以很好地調(diào)節(jié)材料的性能,并且可以通過(guò)減壓輕松去除 CO2。例如,研究人員可以使用 SC CO2 策略,將薄石墨烯層從塊狀材料中剝離;這是因?yàn)?nbsp;CO2 可以插入塊狀二維材料的層間。此外,研究人員也已使用 SC CO2 制造了非晶 MoO3、WO3@x 和 VS2 納米片。然而,基于SC CO2,精確控制合成具有所需尺寸和形態(tài)的非晶納米金屬催化劑,目前仍是一個(gè)挑戰(zhàn)。采用SC CO2處理和電還原相結(jié)合的方法,成功制備了具有非晶Cu殼層和晶核的納米粒子。由實(shí)驗(yàn)結(jié)果和機(jī)器學(xué)習(xí)結(jié)果可知,Cu在SC CO2條件下首先被氧化為非晶CuxO物種。然后,再通過(guò)電還原產(chǎn)生非晶銅。所獲得的非晶Cu催化劑,顯著提高了C2+含氧化合物的活性和選擇性,在320 mA cm-2的電流密度下,C2+含氧化合物的FE為65.3%。根據(jù)原位 SERS 和 DFT 計(jì)算可知,非晶 Cu 具有電還原 CO2 為 CO 的高活性,以及高的*CO 中間體表面覆蓋率。這是高效生產(chǎn) C2+ 含氧化合物的主要因素。作者認(rèn)為SC CO2氧化金屬制備非晶金屬催化劑的策略,也可用于制備其他一些非晶催化劑,并用于高效轉(zhuǎn)化CO2。


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